喀斯特地下河涌出后CO<sub>2</sub>逸散通量的时空格局

冼金梅; 宋贤威; 张乐; 林沛新; 韦岳春; 杨取宝; 甘文静; 杨露

doi:10.11932/karst2024y009

喀斯特地下河涌出后CO₂逸散通量的时空格局——基于广西巴马盘阳河

doi: 10.11932/karst2024y009

1.
广西大学林学院, 广西南宁 530000
2.
广西巴马和泰长寿产业有限公司, 广西河池市巴马瑶族自治县 547503
3.
广西河池市巴马瑶族自治县气象局, 广西河池 547503

基金项目: 广西科技基地和人才专项(桂科AD22035032，桂科AD23026312)；巴马县人才科技计划项目（巴人科20220032）

详细信息

作者简介:
冼金梅（1997－），女，硕士研究生，主要研究方向为生态水文。 E-mail: 3202722088@qq.com

通讯作者:
宋贤威（1993 −），男，讲师，研究方向为生态水文学。E-mail：sxwkerry@163.com。

中图分类号: X143；P641.134
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出版历程
- 收稿日期: 2023-07-20
- 录用日期: 2024-02-18
- 修回日期: 2024-01-18
- 刊出日期: 2024-08-25

Spatiotemporal patterns of CO₂ efflux fluxes from the outflow of karst underground river: A case study of the Panyang river in Bama, Guangxi

1.
School of Forestry, Guangxi University, Nanning, Guangxi 530000, China
2.
Guangxi Bama Hetai Changshou Industry Co., Ltd., Bama Yao Autonomous County, Hechi City, Guangxi 547503, China
3.
Meteorological Bureau of Bama Yao Autonomous County, Hechi, Guangxi 547503, China

摘要

摘要: 喀斯特流域是岩石风化碳汇的关键区域，同时也是CO₂逸散研究的热点区域。为探究喀斯特地下河涌出后CO₂分压（pCO₂）及其逸散通量的时空变化格局，选择喀斯特流域巴马盘阳河为对象，分析水体的pH、碱度、总溶解性固体（TDS）、溶解无机碳（DIC）、溶解有机碳（DOC）、pCO₂的时空变化特征，探讨pCO₂的调控因素并估算了CO₂逸散通量。结果表明，流域内地下水碱度、TDS、DIC和pCO₂显著高于地表水，表明喀斯特碳酸盐风化释放大量DIC进入地下水，地下水涌出后产生CO₂逸散降低了地表水DIC含量和pCO₂。在时间尺度上，旱季常规地表、地下水的碱度、TDS、DIC、pCO₂、CO₂逸散通量均显著高于雨季，主要归结于雨季雨水的稀释效应。然而次降雨事件下地表、地下水的pH、碱度、TDS、DIC、DOC、pCO₂无显著性差异，可能由于降雨量不足或降雨持续时间短。研究期间，巴马盘阳河流域地表水、地下水CO₂逸散通量范围分别为−0.10~9.20 kg C m⁻² year⁻¹，−0.12~17.28 kg C m⁻² year⁻¹，平均CO₂逸散通量分别为1.06±1.46 kg C m⁻² year⁻¹和2.40±3.14 kg C m⁻² year⁻¹，远高于全球主要大型流域的平均CO₂逸散通量（0.64 kg C m⁻² year⁻¹）。阐明喀斯特流域的CO₂逸散通量及其时空变化特征对准确评估河流碳收支状况与评估岩石风化碳汇具有重要意义。
- 喀斯特岩溶泉 /
- 溶解无机碳 /
- 河流CO₂分压 /
- CO₂逸散通量
Abstract: Karst basins are key regions for rock weathering and carbon sinks. Because water bodies in karst basins contain high concentrations of dissolved inorganic carbon (DIC), and can affect carbon cycle through both lateral migration of DIC and vertical efflux of CO₂, they become research hotspots for CO₂ efflux. Although there have been many studies on CO₂ efflux fluxes in karst rivers, our understanding is still limited in terms of the spatiotemporal variations in CO₂ efflux fluxes of water bodies from the outflow of karst underground rivers.In order to explore the spatiotemporal patterns of partial pressure of carbon dioxide (pCO₂) and CO₂ efflux flux from the outflow of karst underground rivers, this study focused on the Panyang river in Bama in the karst area of Southwest China. Monthly routine sampling of surface water and groundwater as well as sampling based on rainfall events was conducted from July 2022 to April 2023. The spatiotemporal variations of pH, alkalinity, total dissolved solids (TDS), DIC, dissolved organic carbon (DOC) and pCO₂ in both the surface water and underground water were explored. The relationships between DIC, DOC and pCO₂, as well as the relationships between TDS, alkalinity, and DIC, were also analyzed. The controlling factors of pCO₂ were discussed, and the CO₂ efflux flux was estimated.The results showed that alkalinity, TDS, DIC and pCO₂ of groundwater in the basin were significantly higher than those of surface water, indicating that karst carbonate weathering released a large amount of DIC into groundwater, and the outflow of groundwater resulted in the CO₂ efflux, reducing the DIC content and pCO₂ of surface water. There was no significant difference in DIC concentrations and pCO₂ of surface water from upstream to downstream, indicating that groundwater could release CO₂ into the atmosphere in a short time and quickly reached equilibrium. During the rainy season, DIC and pCO₂ of groundwater showed an increasing trend from upstream to downstream, while during the dry season, they showed a decreasing trend, indicating that rock weathering during groundwater recharge is an important source of inorganic carbon in groundwater. Alkalinity, TDS, DIC, pCO₂ and CO₂ efflux flux of surface water and groundwater during the dry season were significantly higher than those during the rainy season, mainly due to the dilution effect of rainwater during the rainy season. In addition, there were high DOC concentrations during the dry season, and the mineralization of DOC contributed directly to CO₂ production, which also led to higher pCO₂ in the dry season compared to the rainy season. Overall, there were no significant differences in pH, alkalinity, TDS, DIC, DOC and pCO₂ of surface water and groundwater under rainfall events, possibly due to insufficient rainfall or its short duration. However, several samples during rainfall events showed significantly higher pCO₂ than in the regular rainy seasons, because the continuous heavy rainfall likely raised the water level of underground rivers and supplied high CO₂ concentrations from groundwater to surface rivers. There was no significant correlation between DOC and pCO₂, possibly because the carbon input from other sources disrupted the coupling relationship between DOC and pCO₂. These sources include soil CO₂, organic carbon synthesized by CO₂ that was absorbed by photosynthesis of plants, and human activities. A large amount of carbonate and other salt-based ions released from carbonate rocks into groundwater through dissolution increased DIC content, TDS and alkalinity, which contributed to a significantly positive correlation between DIC and indicators such as alkalinity and TDS. The CO₂ efflux flux of surface water in the Panyang river basin during the dry season (2.05 ± 1.89 kg C m⁻² year⁻¹) was significantly higher than that during the rainy season (0.40 ± 0.30 kg C m⁻² year⁻¹), and the CO₂ efflux flux of groundwater during the dry season (4.72 ± 4.15 kg C m⁻² year⁻¹) was about 4.6 times higher than that during the rainy season (1.03 ± 0.74 kg C m⁻² year⁻¹). During the study period, the CO₂ efflux fluxes of surface water and groundwater in the Panyang river basin ranged from -0.10 to 9.20 kg C m⁻² year⁻¹ and -0.12 to 17.28 kg C m⁻² year⁻¹, with average CO₂ efflux fluxes of 1.06 ± 1.46 kg C m⁻² year⁻¹ and 2.40 ± 3.14 kg C m⁻² year⁻¹, respectively, which were much higher than the average CO₂ efflux fluxes of major global river basins (0.64 kg C m⁻² year⁻¹). Understanding the CO₂ efflux flux and its spatiotemporal variations in karst basins is of great significance for us to accurately assess the carbon budget of rivers and to evaluate the role of rock weathering as a carbon sink.
- karst spring /
- dissolved inorganic carbon /
- river CO₂ partial pressure /
- CO₂ efflux flux.

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0. 前　言

河流是连接陆地碳库和海洋碳库的纽带，尤其喀斯特河流具有高浓度溶解无机碳（DIC），可通过DIC横向迁移和CO₂垂向逸散两种方式参与碳循环^[1−2]。由于水化学、水文、地质和气候变化等的影响，河流 CO₂ 排放量在长时间和短时间尺度上存在差异^{[1, 3−5]}。同时，喀斯特地区岩石风化碳汇通过吸收大气中的CO₂或土壤生物成因CO₂形成地上碳汇和地下碳汇，可能是陆地生态系统“碳失汇”的重要组成部分^[6]。因此，探究喀斯特河流CO₂逸散过程、通量及其影响因素，有助于准确评估喀斯特河流碳收支状况。

河流高二氧化碳分压（pCO₂）是CO₂逸散的主要驱动因素，喀斯特河流因碳酸盐岩石风化溶解了大量DIC，喀斯特河流水体pCO₂与CO₂逸散通量远高于非喀斯特河流 ^[7−8]。如Lee等^[9]估算了Schwabach 喀斯特河流CO₂逸散速率为3.16 kg C m⁻² year⁻¹；Van等 ^[10]估算了位于德国南部喀斯特地区Wiesent 河流CO₂逸散速率为1.97 kg C m⁻² year⁻¹。这些数值都大于亚马逊河流（0.83 kg C m⁻² year⁻¹）、密西西比河（1.18 kg C m⁻² year⁻¹）、尼永河流域（1.49 kg C m⁻² year⁻¹）等非喀斯特流域的CO₂逸散速率^[11−13]。

由于土壤水和地下水等具有高浓度DIC水源的补给，喀斯特流域内河源溪流、泉水、地下水等比河流下游断面具有更高的pCO₂^[14−15]。而且pCO₂和CO₂逸散通量通常从河流源区向下游迅速下降，但下降梯度不确定^[15−16]。首先，岩石类型和风化环境影响水体DIC来源和浓度，进而影响pCO₂。Lee等^[8]研究了中欧喀斯特地区4个流域的源头泉和源头水的 DIC 和pCO₂ 特征，结果表明DIC浓度具有很强的空间变异性，这很可能与其各自来源的地下水化学成分有关。Van等^[10]研究发现德国中部岩溶河中的pCO₂在源泉处最高（21 400±2 400 μatm），但在下游河口附近pCO₂降至为源泉处的6%。其次，雨水会加速陆地碳酸盐的溶解和碳酸盐碎屑的输出，同时增强地下水中的矿物风化，增加岩溶水体系统中的DIC含量^{[8, 17−18]}。覃蔡清等^[19]研究喀斯特关键带DIC对降雨事件的响应，结果发现流量相同时泉水中的DIC 浓度及其单位时间的输出量均高于地表水。丁虎等^[20]在喀斯特地区监测降雨过程中水化学动态变化特征时也发现降雨时泉水的pCO₂升高，溪水的pCO₂降低。此外，在喀斯特地区由于水的侵蚀作用会形成洞穴，存在着烟囱效应，导致洞穴里的空气与大气相通，影响着洞穴内的CO₂浓度和地下河的CO₂逸散通量^[21]。当水中CO₂逸散到大气时，促进化学反应H⁺+ ${\rm{HCO}}_3^{-}$ ⇋H₂CO₃+CO₂+H₂O、Ca²⁺+2 ${\rm{HCO}}_3^{-}$ ⇋CaCO₃+CO₂+H₂O向正反应方向进行，CO₂逸散通量增加导致岩石风化固定的部分碳汇重新返回大气，未考虑喀斯特河流CO₂逸散通量可能高估岩石风化碳汇^[22]。因此，分析喀斯特地区地下河涌出后CO₂逸散的时空格局，并解析CO₂逸散对降雨的响应特征是量化CO₂逸散通量及其对岩石风化碳汇影响的关键问题。

本研究以地下河涌出形成的广西巴马盘阳河流域地表水和地下水为研究对象，在2022年7月至2023年4月分别基于降雨事件对巴马盘阳河流域的地表水和地下水进行雨前、雨中、雨后的连续观测采样，同时进行每月两次的雨前常规采样，旨在（1）分析喀斯特流域地表水和地下水水体碳组分的时空变化及其对降雨的响应特征，（2）探讨地表水和地下水pCO₂变化特征的影响因素，并估算喀斯特河流CO₂逸散通量。本研究可为准确估算喀斯特地区岩石风化碳汇提供理论和数据支撑。

1. 材料与方法

1.1 研究区域概况

盘阳河位于广西的西北部（106°51′E~107°23′E，23°51′N~24°23′N），是珠江流域西江水系红水河的一级支流。盘阳河发源于凤山县乔音乡，全长142.8 km，流域面积2 589 km²，流域海拔为172~1 317.8 m，平均坡降2.98‰。盘阳河在巴马境内长31.8 km，经过长距离的地下暗河后在百魔洞涌出地表，经岩滩水库汇入红水河，百魔洞到岩滩水库直线距离为22.9 km。流域大部分地区是石炭系至三叠系地层，岩石类型主要是砂岩、页岩和石灰岩，土壤类型主要为石灰土、砂页岩红壤、黄红壤、黄壤^[23]。盘阳河流域属于南亚热带季风气候带，夏季高温多雨，冬季温和干燥，根据流域内巴马县气象站实测资料统计，区域多年平均降雨量 1 518.4 mm；多年平均蒸发量1 459.2 mm；多年平均气温 20.4 ℃。每年 5－10月为丰水期，11月－翌年4月为枯水期，丰水期径流量约占全年的87.8%，枯水期径流量平均仅占12.2%。植被类型主要是南亚热带季风常绿阔叶林、常绿、落叶阔叶混交林。

1.2 采样方法

从2022年7月到2023年4月对巴马盘阳河地表水和地下水进行采样，分别开展每月两次常规采样，以及降雨事件（雨前、雨中、雨后）采样。共布设9个采样点（图1），其中S1为百魔洞，即盘阳河地下暗河涌出成为地表河的出口点。S1到S5分别是盘阳河从上游到下游的地表水采样点，G1到G4是盘阳河流域的地下水采样点。在每个采样点采集200 mL保存在高密度聚乙烯瓶，随后放在保温箱运送到实验室冷藏（4 ℃）保存。

图 1 巴马盘阳河采样点分布

Figure 1. Distribution of sampling points in the Panyang river of Bama

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1.3 分析方法

使用便携式多参数水质测定仪（Myron LⅡ）测定水样的pH、总溶解性固体（TDS）。水样经0.45 μm纤维微孔滤膜过滤后，取20 mL过滤水样，用甲基橙作为指示剂，用0.025 mol·L⁻¹盐酸滴定碱度（以CaCO₃计）。通过测定水样中的DIC、pH和水温（T）计算表层水体pCO₂。取15 mL过滤水样使用总有机碳分析仪（Multi N/C 3100）测定溶解性总碳（DTC）、溶解性无机碳（DIC）、溶解性有机碳（DOC）。本研究所使用到的气象数据（风速、气温、降雨量）源于广西巴马瑶族自治县气象局。

1.4 数据处理与统计

1.4.1 pCO₂计算方法

$K{\text{C}}{{\text{O}}_{\text{2}}} = \dfrac{{{\text{[}}{{\text{H}}_{\text{2}}}{\text{CO}}_{\text{3}}^{\text{*}}{\text{]}}}}{{P{\text{C}}{{\text{O}}_{\text{2}}}}} = {10^{\left( {7 \times {{10}^{ - 5}} \times {\text{ }}{{\text{T}}^2} - 0.016{\text{T }} - {\text{ }}1.11} \right)}}$

(1)

${{{K}}_{\text{1}}}{\text{ = }}\dfrac{{{\text{[}}{{\text{H}}^{\text{ + }}}{\text{]}} \times {\text{[HCO}}_{\text{3}}^ - {\text{]}}}}{{{\text{[}}{{\text{H}}_{\text{2}}}{\text{CO}}_{\text{3}}^{\text{*}}{\text{]}}}} = {10^{\left( { - 1.1 \times {{10}^{ - 4}} \times {{\text{T}}^2} + 0.012{\text{T}} - 6.58} \right)}}$

(2)

$P{\text{C}}{{\text{O}}_{\text{2}}} = \dfrac{{\left[ {{{\text{H}}_{\text{2}}}{\text{CO}}_{\text{3}}^{\text{*}}} \right]}}{{K{\text{C}}{{\text{O}}_{\text{2}}}}} = \dfrac{{{\text{1}}{{\text{0}}^{-{\text{ pH}}}} \times \left[ {{\text{HCO}}_{\text{3}}^ - } \right]}}{{K{\text{C}}{{\text{O}}_{\text{2}}} \times {{{K}}_{\text{1}}}}}$

(3)

其中，KCO₂是水相CO₂的解离平衡常数，K₁是 ${\rm{HCO}}_3^{-}$ 的解离平衡常数，T为原位测定温度（℃），[H₂CO₃*]水相CO₂和碳酸(H₂CO₃ )的总和，由于水体的pH范围为7~8，水中的DIC大部分以 ${\rm{HCO}}_3^{-}$ 的形态存在，所以 [ ${\rm{HCO}}_3^{-}$ ]为实验测定的水体中的DIC的浓度，单位为mmol·L⁻¹。

1.4.2 CO₂通量的计算

$F = {{{k}}_{\text{x}}} \times {{{K}}_{\text{h}}} \times \left( {p{\text{C}}{{\text{O}}_{{\text{2aq}}}} - p{\text{C}}{{\text{O}}_{{\text{2air}}}}} \right)$

(4)

${\text{ln}}{{{K}}_{\text{h}}} = - 58.0931 + 90.5069\left( {\dfrac{{{\text{100}}}}{{{{{T}}_{\text{k}}}}}} \right) + 22.294{\text{ln}}\left( {\dfrac{{{{{T}}_{\text{k}}}}}{{{\text{100}}}}} \right)$

(5)

${{{k}}_{\text{x}}} = {{{k}}_{{\text{600}}}} \times {\left( {\dfrac{{{{{S}}_{\text{c}}}}}{{600}}} \right)^{ - 0.66}}$

(6)

${{{k}}_{{\text{600}}}} = 2.07 + 0.215 \times {\text{U}}_{{\text{10}}}^{{\text{1}}{\text{.7}}}$

(7)

${{{S}}_{\text{c}}} = 1911.1 - 118.11{{t}} + 3.4527{{{t}}^{\text{2}}} - 0.04132{{{t}}^3}$

(8)

其中，F为河流与大气的CO₂通量[mmol·(m²·d)⁻¹]；k_x为气体转移速度（cm·h⁻¹），K_h为亨利系数，即气体溶解度，单位为mol·（L·atm）⁻¹。k₆₀₀为SF₆气体的交换系数（cm·h⁻¹），Sc为t摄氏度条件下的CO₂的Schmidt常数，U₁₀为水面上方10 m风速（m·s⁻¹），t为水温（ ℃），T_k为水体绝对温度（K）。pCO_2aq为水体二氧化碳分压（ μatm），pCO_2air为大气二氧化碳分压（ μatm）。根据NOAA官网公布的数据，本研究中大气二氧化碳分压采用418 μatm。

使用SPSS 21.0进行数据处理和统计分析，包括单因素方差分析，在0.05的显著性水平上检验pCO₂、DIC、pH、TDS、碱度、DOC不同采样时间之间的差异以及同一采样时间不同采样点之间的差异。同时进行了pCO₂与DIC、DOC、和DIC与碱度、TDS的相关性分析。利用Origin2021 Pro软件作图分析pCO₂、DIC、pH、TDS、碱度、DOC的时间以及空间分布。

2. 结　果

2.1 地表水和地下水pH、碱度、TDS的时空变化特征

河流水化学指标的空间变化特征如图2，雨季常规和旱季常规的地表水pH从上游到下游均无显著性差异（图2a）。雨季雨中地表水的pH从上游到下游呈增大的趋势，但增加的趋势不显著（图2a）。在雨季，雨中地表水的碱度与pH的变化趋势刚好相反（图2b）。雨季常规、雨季雨中地下水的pH从上游到下游呈现先降低后升高的趋势，而旱季常规地下水的pH从上游到下游呈增大的趋势（图2a）。雨季常规和旱季常规的地下水碱度从上游到下游均无显著性差异（图2b）。雨季雨中、旱季常规地表水的碱度从上游到下游呈降低的趋势，旱季常规地表水下降趋势较为明显（图2b）。雨季雨中地下水的碱度总体上呈增加的趋势（图2b）。雨季常规地表水的TDS从上游到下游呈降低的趋势，而旱季常规地表水的TDS变化趋势与雨季常规的刚好相反（图2c）。雨季常规和雨季雨中的地下水的TDS从上游到下游均呈增大的趋势（图2c）。地下水的pH显著低于地表水的（p<0.01）（图3a），而地下水的碱度、TDS显著高于地表水的（p<0.01）（图3b，c）。

图 2 河流pH、碱度、总溶解性固体（TDS）的空间变化特征（**表示在0.01水平上显著相关，*表示在0.05水平上显著相关。S表示地表水，G表示地下水。）

Figure 2. Spatial variations of river pH, alkalinity and TDS (**: a significant correlation at the 0.01 level; *: a significant correlation at the 0.05 level; S: surface water; G: groundwater)

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图 3 河流pH、碱度、总溶解性固体（TDS）的时间变化特征（**表示在0.01水平上显著相关，*表示在0.05水平上显著相关）

Figure 3. Temporal variations of river pH, alkalinity and TDS (**: a significant correlation at the 0.01 level; *: a significant correlation at the 0.05 level)

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在时间尺度上，地表、地下水雨季常规和雨季雨中的pH、碱度、TDS均无显著性差异（p>0.05）（图3）。流域的水化学参数存在明显的季节性变化，对于地表水而言，雨季常规的pH显著高于旱季常规（p<0.01）（图3a），旱季常规的碱度显著高于雨季常规（p<0.01）（图3b），雨季常规和旱季常规TDS无显著性差异（p=0.2）（图3c）。对于地下水而言，雨季常规的pH显著高于旱季常规（p<0.01）（图3a），旱季常规的碱度显著高于雨季常规的（p<0.01）（图3b），旱季常规的TDS显著低于雨季常规（p<0.01）（图3c）。

2.2 地表水和地下水DIC、DOC、pCO₂的时空变化

河流DIC、DOC、pCO₂空间变化特征如图4所示，雨季常规、雨季雨中和旱季常规的地表水DIC、DOC从上游到下游均无显著性差异（p>0.05）（图4a，b）。雨季常规和旱季常规地表水pCO₂从上游到下游均无显著性差异（p>0.05）（图4c）。雨季常规和雨季雨中的地下水DIC从上游到下游呈增大的趋势，雨季常规、雨季雨中地下水下游G4的DIC显著高于G1、G2和G3的（p<0.05）（图4a）。旱季常规地下水的DIC从上游到下游呈先降低后升高的趋势（图4a）。雨季常规、雨季雨中和旱季常规的地下水DOC从上游到下游均呈先升高后降低的趋势（图4b）。雨季常规的地下水的pCO₂从上游到下游呈增大的趋势且变化具有显著性（图4c）。雨季雨中地表水pCO₂从上游到下游呈下降的趋势，在地下河刚涌出处（S1）及S2的pCO₂显著高于下游S5的（p<0.01），S3的pCO₂显著高于S5（p<0.05）；雨季雨中的地下水pCO₂从上游到下游呈先升高后降低的趋势且变化具有显著性（图4c）。旱季常规地下水pCO₂，G1处的显著高于G2、G3和G4的（p<0.01）（图4c）。地下水的DIC、pCO₂显著高于地表水的（p<0.01）（图5a，c），而地下水的DOC显著低于地表水的（p<0.01）（图5b）。

图 4 河流DIC、DOC、二氧化碳分压（pCO₂）的空间变化特征（**表示在0.01水平上显著相关，*表示在0.05水平上显著相关。S表示地表水，G表示地下水）

Figure 4. Spatial variations of DIC, DOC and pCO₂ (**: a significant correlation at the 0.01 level; *: a significant correlation at the 0.05 level; S: surface water; G: groundwater)

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图 5 河流溶解无机碳（DIC）、溶解有机碳（DOC）、二氧化碳分压（pCO₂）的时间变化特征（**表示在0.01水平上显著相关，*表示在0.05水平上显著相关）

Figure 5. Temporal variations of DIC, DOC and pCO₂ (**: a significant correlation at the 0.01 level; *: a significant correlation at the 0.05 level)

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在时间尺度上，地表、地下水雨季常规和雨季雨中的DIC、DOC、pCO₂无显著性差异（p>0.05）（图5）。流域水体DIC、DOC、pCO₂存在明显的季节性变化，对于地表水而言，雨季常规的DIC、DOC和pCO₂显著低于旱季常规（p<0.01），对于地下水而言，旱季的DIC、DOC、pCO₂显著高于雨季（p<0.01）（图5）。

2.3 河流CO₂逸散通量

盘阳河流域雨季常规、雨季雨中和旱季常规的水体pCO₂均值分别为1 567.17±1 100.68 μatm， 1 838.84± 1481.73 μatm， 3 825.00±2 764.76 μatm。河流CO₂逸散通量在不同的季节呈现出显著差异。旱季地表水的CO₂逸散通量（2.05±1.89 kg C m⁻² year⁻¹）显著高于雨季（0.40±0.30 kg C m⁻² year⁻¹），而且旱季地下水CO₂逸散通量（4.72±4.15 kg C m⁻² year⁻¹）约是雨季（1.03±0.74 kg C m⁻² year⁻¹）的4.6倍。研究期间，常规地表水和地下水CO₂逸散通量分别为1.06±1.46 kg C m⁻² year⁻¹和2.40±3.14 kg C m⁻² year⁻¹。此外，降雨事件也会影响河流CO₂逸散通量，雨季雨中地表水和地下水的CO₂逸散通量（0.44±0.31 kg C m⁻² year⁻¹、1.15±0.80 kg C m⁻² year⁻¹）均高于雨季常规地表水和地下水。整体上看，地下水的CO₂逸散通量显著高于地表水（p<0.01）（表1），表明地下水或岩溶泉涌出地表时会向大气释放CO₂，河流CO₂逸散通量从源头往下游呈下降趋势（表1）。

表 1 盘阳河流域各个采样点的CO₂逸散通量

Table 1. Dissolved CO₂ efflux flux at various sampling points in the Panyang river basin

采样点	S1	S2	S3	S4	S5	G1	G2	G3	G4
旱季常规	3.08±2.98	1.74±0.86	1.83±1.72	1.99±1.47	1.59±1.18	9.55±4.94	3.42±2.66	2.15±2.24	4.76±2.50
雨季常规	0.41±0.36	0.23±0.0.25	0.58±0.44	0.37±0.27	0.51±0.44	0.41±0.25	0.89±0.48	1.29±0.84	1.39±0.80
雨季雨中	0.58±0.38	0.47±0.22	0.43±0.26	0.46±0.34	0.18±0.13	0.47±0.33	1.34±0.66	1.85±1.06	0.93±0.50
全年平均	1.52±2.34	0.82±0.93	1.03±1.24	0.99±1.23	0.90±0.95	4.07±5.46	1.76±2.00	1.60±1.56	2.74±2.37
注： CO₂逸散通量单位为kg C m⁻² year⁻¹ Note: CO₂ efflux flux unit: kg C m⁻² year⁻¹

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3. 讨　论

3.1 岩溶泉水体pCO₂时空变化及调控因素分析

在喀斯特地区，地下水受到植被覆盖、土壤类型以及碳酸盐岩溶蚀作用的影响，通常 ${\rm{HCO}}_3^{-}$ 的含量较高^[24−25]。喀斯特流域具有二元三维空间结构, 存在地表-地下水文路径联通的多界面网络通道，从而使包气带土壤和岩石风化产生的大量无机碳进入地下水^[26]。盘阳河流域土地覆盖类型主要为林地，植被覆盖度高，植物根系促进土壤有机质和微生物活动，产生CO₂通过土壤孔隙进入地下水中，导致地下水中的 ${\rm{HCO}}_3^{-}$ 和pCO₂高于地表水的^[24]。碳酸盐岩在溶蚀作用下，释放大量碳酸盐和其他盐基离子进入地下水中，增加了地下水中的DIC含量，以及TDS和碱度等指标，进而导致DIC与碱度、TDS呈显著正相关关系（图6）^[27]。

图 6 河流pCO₂与DIC、DOC及DIC与碱度、TDS之间的关系

Figure 6. Relationships between pCO₂ and indicators of DIC and DOC, and relationships between DIC and indicators of alkalinity and TDS

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当地下水从裂隙含水层中涌出后，与大气形成较高的CO₂正向浓度梯度，并向大气释放CO₂^[27]。盘阳河从百魔洞刚涌出时，水体 ${\rm{HCO}}_3^{-}$ 的含量较高，pCO₂高于大气CO₂分压，向大气排放较多的CO₂但在这个过程中会导致水中的 ${\rm{HCO}}_3^{-}$ 含量降低，当盘阳河从百魔洞涌出成为地表河之后，水中的 ${\rm{HCO}}_3^{-}$ 含量降低，所以在源头下游的第二个采样点处DIC、pCO₂都低于源头S1，但减少的幅度不大。此外，百魔洞是典型的喀斯特洞穴，具有烟囱效应，地下水未涌出地表就与大气接触，并向大气释放CO₂^[21]。研究区地下水的DIC、pCO₂、碱度和TDS均显著高于地表水，表明地下水涌出后可在短时间内向大气释放CO₂并迅速达到平衡，导致地表水pCO₂差异不显著。

在雨季，降雨冲刷会使土壤中的CO₂进入河流水体中，但外源CO₂的输入未导致河流水体pCO₂明显增加，反而集中降雨导致稀释效应，使得雨季pCO₂显著低于旱季（图5d，p<0.01）。此外，雨季pCO₂显著低于旱季可能与微生物呼吸矿化作用有关^[28]，旱季河流具有高DOC浓度，DOC矿化产生CO₂直接贡献了水体pCO₂^[29]。旱季温度低，促进碳酸盐岩的风化溶解，向河流贡献大量的溶解无机碳也会使旱季pCO₂高于雨季^[30]。整体上看，雨季雨中的地表、地下水pCO₂与雨季常规的地表、地下水pCO₂均无显著差异（图5b），表明降雨冲刷携带的溶解性物质进入河流后未能引起河流pCO₂发生显著变化。但部分雨中样品的pCO₂显著高于雨季常规的（图6），这可能与连续长时间的强降雨导致地下河水位升高，向地表河流中补给高CO₂浓度的地下水有关。此外，大雨还可能将堆积在土地表面的有机物和无机溶质冲刷到河流中，增加了河流有机质分解和无机物质的氧化作用^[31]。说明在研究降雨事件对河流CO₂逸散通量的影响时需要考虑降雨强度、降雨量、地下水水位以及土壤前期含水量。

盘阳河地表、地下水旱季DOC浓度（7.48±3.35 mg·L⁻¹、6.16±2.68 mg·L⁻¹）高于雨季（5.78±3.88 mg·L⁻¹、4.04±3.49 mg·L⁻¹），低于綦江旱季DOC（7.42±11.82 mg·L⁻¹）和三峡库区主要河流DOC（12.84±7.61 mg·L⁻¹）。河流DOC的呼吸矿化作用是水体pCO₂的来源之一^[28]，然而本研究中DOC与pCO₂之间无显著相关关系（p>0.05）。这可能与其他来源（如土壤CO₂、周围的植物光合作用吸收CO₂合成有机碳、人为活动导致的）碳输入破坏了环境因子之间的耦合关系有关^[32−34]。该研究结果与倪茂飞等在喀斯特流域綦江研究CO₂逸散通量的季节性变化观测到在旱季DOC较高，DOC与pCO₂不相关以及罗佳宸在三峡库区主要河流的DOC与pCO₂不相关的结果一致^[28,34]。此外，DOC受到复杂的水文过程和环境因素的影响，如径流、海拔、植被类型、土地利用类型等。由于本研究的DOC浓度较低，这些影响因素可能掩盖了pCO₂与DOC之间的关系^{[32, 35]}。

3.2 河流CO₂逸散通量

盘阳河流域旱季水体pCO₂均值为3 825.00±2 764.76 μatm，高于世界河流平均值3 100 μatm^[36]，但雨季水体pCO₂均值（1 567.17±1 100.68 μatm）低于世界河流平均值，这说明雨水的稀释作用影响着河流pCO₂的大小。盘阳河流域pCO₂变化范围较大，雨季常规水体pCO₂的变化范围11.18~4 571.20 μatm，雨季雨中水体pCO₂的变化范围为286.92~10 784.40μatm，旱季常规水体pCO₂的变化范围为103.23~12 413.60 μatm，这与其他喀斯特流域如綦江（1.30~7 205.20 μatm），威森特河（Wiesent River）（1 240.00~21 400.00 μatm），九龙江雨季（141.00~4 432.00 μatm）、旱季（29.00~6 744.00 μatm）相似^{[10, 28, 37]}。有研究认为，由碳酸盐矿物风化消耗的二氧化碳会被海洋碳酸盐矿物沉淀释放出来，在地质时间尺度上不属于净碳汇^[38]。然而，越来越多的新证据表明，碳酸盐风化与水生光合作用耦合也可能通过水生生物吸收 ${\rm{HCO}}_3^{-}$ 形成的自生有机碳在天然地表水中沉降和埋藏而产生长期固碳^[7,38−39]。喀斯特河流快速的碳酸盐风化与水生光合作用耦合会消耗大量的CO₂，导致喀斯特流域pCO₂具有显著的时空差异，相对于非喀斯特地区如朱衣河（50.73~529.68 μatm）^[40]，布拉索斯河（Brazos River）（435.00~1 770.00 μatm）^[41]具有更大的变化范围。

世界大部分河流pCO₂高于大气，表现为大气CO₂源^[42]。盘阳河流域常规地表、地下水CO₂逸散通量的变化范围分别为−0.10~9.20 kg C m⁻² year⁻¹，−0.12~17.28 kg C m⁻² year⁻¹，全年常规地表水和地下水CO₂逸散通量分别为1.06±1.46 kg C m⁻² year⁻¹和2.40±3.14 kg C m⁻² year⁻¹。盘阳河流域的CO₂逸散通量高于一些非喀斯特河流，如布拉索斯河（0.19~0.39 kg C m⁻² year⁻¹）^[41]，科罗拉多河（0.58 kg C m⁻² year⁻¹）^[43]，窟野河（0.69~2.66 kg C m⁻² year⁻¹）^[44]，密西西比河（1.18±0.39 kg C m⁻² year⁻¹）^[13]。但低于其他喀斯特流域，如綦江（3.25±14.58 kg C m⁻² year⁻¹）^[28]、芙蓉江（8.58±12.87 kg C m⁻² year⁻¹）^[45]、九龙江（雨季3.92 kg C m⁻² year⁻¹，旱季6.04 kg C m⁻² year⁻¹）^[37]。盘阳河流域旱季地表水的CO₂逸散通量（2.05±1.89 kg C m⁻² year⁻¹）显著高于雨季（0.40±0.30 kg C m⁻² year⁻¹），而且旱季地下水CO₂逸散通量（4.72±4.15 kg C m⁻² year⁻¹）约是雨季（1.03±0.74 kg C m⁻² year⁻¹）的4.6倍，这可能与河流流速相关，在雨季，降雨增多导致河流流速加快带走水体中更多的CO₂，减少CO₂与大气之间的交换，而在旱季，河流流速相对较慢，河水停留时间增加，水体表面较平静，水中CO₂更易逸散到大气中^[37]。全球河流水体CO₂逸散通量（23 040×10⁴ T·year⁻¹）占DIC输出通量（45 000×10⁴ T·year⁻¹）的51.2%，根据碳酸盐溶解形成的 ${\rm{HCO}}_3^{-}$ 只有一半来自大气CO₂，全球河流水体CO₂逸散通量超过碳酸盐岩石风化碳汇通量^[46−47]，前人估算了密西西比河CO₂逸散通量（999×10⁴ T·year⁻¹）略高于DIC输出通量（967×10⁴ T·year⁻¹），是岩石风化碳汇的2倍^[13]。此外有研究发现在喀斯特流域（九龙江）雨季的CO₂逸散通量（21.3×10⁴ T·year⁻¹）是DIC通量（17.3×10⁴ T·year⁻¹）的1.2倍，同时是岩石风化碳汇的2.5倍，旱季的CO₂逸散通量（28.2×10⁴ T·year⁻¹）是DIC输出通量（8.1×10⁴ T·year⁻¹）的3.4倍，是岩石风化碳汇的7.0倍^[37]。倪茂飞等人对长江支流（大宁河）的研究发现通过大气交换导致的碳损失占河道溶解碳通量的38.8%^[32]。喀斯特流域CO₂逸散通量占DIC输出通量的比重高于非喀斯特流域的。因此在估算岩石风化碳汇时不能忽略CO₂逸散通量^{[10, 37]}。

4. 结　论

巴马盘阳河流域地表水的DIC浓度、pCO₂从上游到下游无显著性差异，然而地下水的pCO₂、CO₂逸散通量显著高于地表水，表明地下水涌出时会在短期内向大气释放CO₂，对整段河流水体CO₂逸散通量的空间格局影响不显著。雨季地下水的DIC、pCO₂从上游到下游呈增加的趋势，而旱季呈降低的趋势，表明地下水补给过程中产生的岩石风化是地下水无机碳的重要来源。而旱季的pCO₂显著高于雨季主要归结于雨水的稀释作用。雨季雨中的pCO₂与雨季常规的pCO₂无显著性差异，表明降雨过程中冲刷携带的溶解性物质进入河流后短期内对地表水pCO₂无显著影响。巴马盘阳河流域常规地表、地下水CO₂逸散通量的变化范围分别为−0.10~9.20 kg C m⁻² year⁻¹，−0.12~17.28 kg C m⁻² year⁻¹，全年常规地表水和地下水CO₂逸散通量分别为1.06±1.46 kg C m⁻² year⁻¹和2.40±3.14 kg C m⁻² year⁻¹，高于全球主要大型流域的平均CO₂逸散通量（0.64 kg C m⁻² year⁻¹）。因此，忽略CO₂逸散通量可能导致流域碳收支不平衡或影响岩石风化碳汇评估。

图 1 巴马盘阳河采样点分布

Figure 1. Distribution of sampling points in the Panyang river of Bama

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图 2 河流pH、碱度、总溶解性固体（TDS）的空间变化特征（**表示在0.01水平上显著相关，*表示在0.05水平上显著相关。S表示地表水，G表示地下水。）

Figure 2. Spatial variations of river pH, alkalinity and TDS (**: a significant correlation at the 0.01 level; *: a significant correlation at the 0.05 level; S: surface water; G: groundwater)

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图 3 河流pH、碱度、总溶解性固体（TDS）的时间变化特征（**表示在0.01水平上显著相关，*表示在0.05水平上显著相关）

Figure 3. Temporal variations of river pH, alkalinity and TDS (**: a significant correlation at the 0.01 level; *: a significant correlation at the 0.05 level)

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图 4 河流DIC、DOC、二氧化碳分压（pCO₂）的空间变化特征（**表示在0.01水平上显著相关，*表示在0.05水平上显著相关。S表示地表水，G表示地下水）

Figure 4. Spatial variations of DIC, DOC and pCO₂ (**: a significant correlation at the 0.01 level; *: a significant correlation at the 0.05 level; S: surface water; G: groundwater)

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Figure 5. Temporal variations of DIC, DOC and pCO₂ (**: a significant correlation at the 0.01 level; *: a significant correlation at the 0.05 level)

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图 6 河流pCO₂与DIC、DOC及DIC与碱度、TDS之间的关系

Figure 6. Relationships between pCO₂ and indicators of DIC and DOC, and relationships between DIC and indicators of alkalinity and TDS

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表 1 盘阳河流域各个采样点的CO₂逸散通量

Table 1. Dissolved CO₂ efflux flux at various sampling points in the Panyang river basin

采样点	S1	S2	S3	S4	S5	G1	G2	G3	G4
旱季常规	3.08±2.98	1.74±0.86	1.83±1.72	1.99±1.47	1.59±1.18	9.55±4.94	3.42±2.66	2.15±2.24	4.76±2.50
雨季常规	0.41±0.36	0.23±0.0.25	0.58±0.44	0.37±0.27	0.51±0.44	0.41±0.25	0.89±0.48	1.29±0.84	1.39±0.80
雨季雨中	0.58±0.38	0.47±0.22	0.43±0.26	0.46±0.34	0.18±0.13	0.47±0.33	1.34±0.66	1.85±1.06	0.93±0.50
全年平均	1.52±2.34	0.82±0.93	1.03±1.24	0.99±1.23	0.90±0.95	4.07±5.46	1.76±2.00	1.60±1.56	2.74±2.37
注： CO₂逸散通量单位为kg C m⁻² year⁻¹ Note: CO₂ efflux flux unit: kg C m⁻² year⁻¹

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0. 前　言
1. 材料与方法
1.1 研究区域概况
1.2 采样方法
1.3 分析方法
1.4 数据处理与统计
2. 结　果
2.1 地表水和地下水pH、碱度、TDS的时空变化特征
2.2 地表水和地下水DIC、DOC、pCO2的时空变化
2.3 河流CO2逸散通量
3. 讨　论
3.1 岩溶泉水体pCO2时空变化及调控因素分析
3.2 河流CO2逸散通量
4. 结　论

0. 前　言
1. 材料与方法
1.1 研究区域概况
1.2 采样方法
1.3 分析方法
1.4 数据处理与统计
2. 结　果
2.1 地表水和地下水pH、碱度、TDS的时空变化特征
2.2 地表水和地下水DIC、DOC、pCO₂的时空变化
2.3 河流CO₂逸散通量
3. 讨　论
3.1 岩溶泉水体pCO₂时空变化及调控因素分析
3.2 河流CO₂逸散通量
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喀斯特地下河涌出后CO2逸散通量的时空格局——基于广西巴马盘阳河

doi: 10.11932/karst2024y009

作者简介: 冼金梅（1997－），女，硕士研究生，主要研究方向为生态水文。 E-mail: 3202722088@qq.com

通讯作者: 宋贤威 （1993 −），男，讲师，研究方向为生态水文学。E-mail：sxwkerry@163.com。

计量

出版历程

Spatiotemporal patterns of CO2 efflux fluxes from the outflow of karst underground river: A case study of the Panyang river in Bama, Guangxi

0. 前 言

1. 材料与方法

1.1 研究区域概况

1.2 采样方法

1.3 分析方法

1.4 数据处理与统计

1.4.1 pCO2计算方法

1.4.2 CO2通量的计算

2. 结 果

2.1 地表水和地下水pH、碱度、TDS的时空变化特征

2.2 地表水和地下水DIC、DOC、pCO2的时空变化

2.3 河流CO2逸散通量

3. 讨 论

3.1 岩溶泉水体pCO2时空变化及调控因素分析

3.2 河流CO2逸散通量

4. 结 论

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出版历程

目录

0. 前 言

1. 材料与方法

1.1 研究区域概况

1.2 采样方法

1.3 分析方法

1.4 数据处理与统计

2. 结 果

2.1 地表水和地下水pH、碱度、TDS的时空变化特征

2.2 地表水和地下水DIC、DOC、pCO2的时空变化

2.3 河流CO2逸散通量

3. 讨 论

3.1 岩溶泉水体pCO2时空变化及调控因素分析

3.2 河流CO2逸散通量

4. 结 论

喀斯特地下河涌出后CO₂逸散通量的时空格局——基于广西巴马盘阳河

作者简介:
冼金梅（1997－），女，硕士研究生，主要研究方向为生态水文。 E-mail: 3202722088@qq.com

通讯作者:
宋贤威（1993 −），男，讲师，研究方向为生态水文学。E-mail：sxwkerry@163.com。