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济南趵突泉泉域岩溶水硝酸盐污染特征及其来源识别

张海林 王重 林广奇 徐源 马雪莹 关琴

张海林,王 重,林广奇,等. 济南趵突泉泉域岩溶水硝酸盐污染特征及其来源识别[J]. 中国岩溶,2022,41(6):998-1006 doi: 10.11932/karst20220611
引用本文: 张海林,王 重,林广奇,等. 济南趵突泉泉域岩溶水硝酸盐污染特征及其来源识别[J]. 中国岩溶,2022,41(6):998-1006 doi: 10.11932/karst20220611
ZHANG Hailin, WANG Zhong, LIN Guangqi, XU Yuan, MA Xueying, GUAN Qin. Nitrate pollution characteristics and identification of nitrate sources in Baotu Spring area of Jinan[J]. CARSOLOGICA SINICA, 2022, 41(6): 998-1006. doi: 10.11932/karst20220611
Citation: ZHANG Hailin, WANG Zhong, LIN Guangqi, XU Yuan, MA Xueying, GUAN Qin. Nitrate pollution characteristics and identification of nitrate sources in Baotu Spring area of Jinan[J]. CARSOLOGICA SINICA, 2022, 41(6): 998-1006. doi: 10.11932/karst20220611

济南趵突泉泉域岩溶水硝酸盐污染特征及其来源识别

doi: 10.11932/karst20220611
基金项目: 山东省地质勘查优选“济南岩溶地下水污染机理研究及风险评价”(2015-34)
详细信息
    作者简介:

    张海林(1980-),女,正高级工程师,主要从事水文地质与环境地质勘查工作。E-mail:hl_z826@sina.com

  • 中图分类号: X523

Nitrate pollution characteristics and identification of nitrate sources in Baotu Spring area of Jinan

  • 摘要: 为有效防治硝酸盐污染,保障区域饮用水安全,识别硝酸盐的污染来源,在系统分析济南趵突泉水文地质条件的基础上,进行岩溶水取样调查,采用N、O双同位素技术,识别其泉域内硝酸盐的主要污染来源,并利用IsoSource模型定量计算各污染来源的贡献率。结果表明:趵突泉泉域岩溶水中硝酸盐主要污染来源有动物粪便与污水、土壤有机氮、化肥中的NH +4 ;其中动物粪便与污水来源贡献率最大,均值达到51.07%,其次是土壤有机氮和化肥,均值分别为25.21%、23.71%。

     

  • 近年来,随着工农业的迅速发展,工业生产、农业种植以及生活废弃物排放等活动导致济南岩溶水受到不同程度的污染。其中,以硝酸盐面状污染较为突出,岩溶水硝酸盐污染关系到区域内水环境安全和人类健康。在济南泉域曾开展过大量与岩溶水环境质量相关的研究,取得一定效果,但精准判断岩溶水中污染物的来源研究尚有欠缺。要控制硝酸盐污染,首先就要确定硝酸盐的来源,目前国内外学者多采用氮氧稳定同位素技术来识别地下水中的硝酸盐来源,氮氧同位素技术示踪水体中硝酸盐污染是目前新兴的一种溯源手段。最早研究使用15N示踪技术的是Kohl 等[1],其利用15N 同位素估算美国伊利诺伊州玉米种植区化肥硝酸盐污染来源的贡献率;Bottcher 等[2]利用氧氮同位素研究氧氮同位素相关关系可反映出反硝化作用的强弱,且溯源更精确;Johannsen等[3]利用氮氧双氧同位素识别德国5条河流的氮污染来源。周爱国等[4]在国内首次应用15N、18O双同位素研究河南安阳地区食管癌高发区 NO3 的来源。随着研究的深入,硝酸盐来源的识别从定性研究逐步推进到数学模型定量研究,取得很好成果。卢丽等[5]应用15N、18O双同位素结合IsoSource模型定量分析桂林寨底地下河硝酸盐来源;尹玉龙等[6]对西安市浅层地下水中硝酸盐来源贡献率进行计算;寇馨月等[7]通过测定氮、氧同位素进行溯源,运用 SIAR 模型量化污染源的贡献率。综合利用传统的水化学分析法,结合氮氧同位素特征值及定量的源解析模型,能实现更准确的硝酸盐污染来源的定性及定量识别[8-10]。在前人研究基础上,本文依托“济南岩溶地下水污染机理研究与风险评价”项目成果,利用济南趵突泉泉域岩溶水氮氧同位素测试资料,识别硝酸盐的主要来源,并采用IsoSource模型定量估算硝酸盐来源的贡献率,以期为泉域岩溶水硝酸盐污染治理提供科学依据。

    济南趵突泉泉域是指济南市区四大泉群直接和间接接受大气降水、地表水补给并汇集排泄的范围。泉域的东、西边界是以两条近平行的北北西向的东坞断裂和马山断裂为界,北边以奥陶纪灰岩顶板埋深400 m界线为界,南部以地表分水岭为界,面积约1 659 km2。趵突泉泉域在南高北低地形及北倾单斜构造控制下,岩溶水在南部山区接受补给,沿岩溶裂隙由南向北流动,岩溶水径流到北部山前遇到隐伏的火成岩岩体受阻,形成泉水[11]

    根据岩溶水的补给、径流和排泄特征,将泉域分为间接补给区、直接补给区和汇集排泄区(图1)。间接补给区指泉域上游所有靠大气降水补给形成的地表水、地下水,均以地表径流、地下径流形式进入、补给直接补给区的地区,主要位于济南市南部和西南部的玉符河、北大沙河流域的上游地区;直接补给区指大气降水、地表水直接入渗补给泉水汇流系统的地区,根据岩溶含水岩组的空间展布及不同含水岩组岩溶地下水与泉水的关系,将炒米店组以上分布区划为泉域的直接补给区;汇集排泄区指整个泉域系统下游岩溶地下水汇集、储存、排泄的地区。

    图  1  泉域水文地质略图
    Figure  1.  Hydrological geological map

    本次研究的样品于2016年5月底至6月初采集,根据以往水化学资料及泉域水文地质条件,样品沿岩溶水流方向布设氮氧同位素样品14组,且在羊头峪及大辛河附近采集2组有代表性污染源的生活及工业污水及1组大气降水的氮氧同位素,作为确定硝酸盐污染来源同位素的对比值。硝酸盐样品21组布设跨间接补给区、直接补给区和汇集排泄区,取样层位为寒武纪、奥陶纪灰岩含水层(图2)。

    图  2  采样点分布图
    Figure  2.  Sampling sites in the study area

    样品水化学成分由山东省地矿工程勘察院实验室完成测试,氮氧同位素测试由中国农业科学院农业环境与可持续发展研究所稳定同位素实验室完成。氮氧同位素分析方法:样品用反硝化细菌法结合痕量气体分析仪进行测试,利用特异性的反硝化细菌将 NO3 转化为N2O气体,利用TraceGas结合同位素质谱完成N2O的N、O同位素的测定。采用USGS32、USGS34、USGS35为标准,用2点校正的方法对测定的气体进行校正。

    不同来源 NO3 具有不同的δ15N和δ18O值。据国内外相关的研究成果:土壤有机氮产生的硝酸盐中δ15N值为+4‰~+9‰[12],无机化肥产生的硝酸盐中δ15N值为−4‰~+4‰ [13],粪便或含粪便的污水中δ15N值为+5‰~+25‰,合成肥料的δ15N值为−2‰~+4‰[5],大气沉降的硝酸盐中δ15N值为−7.7‰~+5.8‰ [14],大气沉降(NH +4 δ15N值为−11.1‰~+2.3‰[14];来源于大气沉降硝酸盐的δ18O值为+23‰~+75‰[14],化肥中的硝酸盐的δ18O值一般为+18‰~+22‰,而微生物硝化作用形成的硝酸盐中的δ18O值为−10‰~+10‰[6]。本次测试2组污水样中硝酸盐δ15N值在8.54‰~21.26‰,δ18O值在0.3‰~+10.54‰,测试大气降水样品中硝酸盐δ15N值和δ18O值分别为:1.59‰,58.92‰,与文献中的氮氧同位素结果较为一致。

    研究区是否发生反硝化作用是硝酸盐污染源识别的前提条件。反硝化作用是反硝化菌将硝酸盐还原为氮气的过程,它使硝酸盐的δ15N值随 NO3 浓度的减少而呈指数增加,且酸度下降,改变了硝酸盐中氮氧同位素的初始组成。根据以往的研究成果,反硝化作用引起的氮氧同位素之比接近2∶1[15],王松等[16]利用氮氧同位素研究桂林寨底地下河硝酸盐来源的研究中显示δ15N与δ18O线性比在1.3~2.0之间反硝化作用明显,因而可根据δ15N与δ18O值的变化来识别是否发生反硝化作用。

    另外,反硝化作用的发生是在厌氧条件下,水中溶解氧(DO)的含量可作为判别指标之一。根据文献资料发现,DO浓度<0.2 mg·L−1的条件下,反硝化速率最理想[15],而Gillham等[17]经调查研究发现在地下水环境中,反硝化作用的DO上限是2.0 mg·L−1,Desimone等[18]对地下水NO3-N污染晕监测分析时发现,DO浓度在2~6 mg·L−1区间内,仍有反硝化作用的存在,但是其反硝化作用的速率很小[19]

    IsoSource模型以质量守恒定律为基础,估算不同硝酸盐来源对地下水硝酸盐污染的贡献率。该方法将地下水中硝酸盐来源(假定为3种)中的氮氧同位素数值输入,构建质量守恒模型。

    δ15N=f1×δ15N1+f2×δ15N2+f3×δ15N3 (1)
    δ18O=f1×δ18O1+f2×δ18O2+f3×δ18O3 (2)
    1=f1+f2+f3 (3)

    式中: f1 f2 f3 代表不同硝酸盐来源所占的比例; N1 N2 N3 代表不同来源氮同位素值; O1 O2 O3 代表不同来源氧同位素值; δ15N δ18O 代表某点水样测试的氮氧同位素值。

    根据样品测试数据,硝酸盐浓度统计结果见表1 NO3 浓度在3.47~215.45 mg·L−1,其离子含量平均值分别为62.93 mg·L−1,最大值在JS16采样点。 NO3 在空间分布上的离散程度较大,变异系数为80%,说明其受水文地质条件、人类活动等因素的影响较大。硝酸盐浓度大于60 mg·L−1的区域主要分布在党家庄镇北-井家沟附近、济南东部环境监测总站-政法学院一带以及南部仲宫镇西部附近;硝酸盐浓度在40~60 mg·L−1的区域主要分布在市区东郊一带和西南十六里河—炒米店一带(图3)。

    表  1  岩溶水 NO3 浓度测试结果统计(mg·L−1
    Table  1.  Test results of nitrate concentration (mg·L−1)
    最大值 最小值 均值 标准差 变异系数
    2016年枯水期 215.45 3.47 62.93 50.65 0.80
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    图  3  岩溶水硝酸盐浓度分区图(mg·L-1)
    Figure  3.  Nitrate concentration distribution in the study area(mg·L-1)

    研究区硝酸盐的δ15N、δ18O 测试结果见表2δ15N值分布范围在5.14‰~12.76‰之间,平均值为9.15‰;氧同位素δ18O值分布在−2.08‰~4.03‰之间,平均值为2.15‰。从总体趋势来看,沿地下水流动方向上δ15N呈增大趋势。

    表  2  岩溶水硝酸盐氮氧同位素水样测试结果(2016年枯水期)
    Table  2.  Test results of nitrogen and oxygen isotopes during the dry season of 2016
    采样时间 编号 δ15N‰ δ18O‰ NO3/mg·L−1 DO/mg·L−1
    2016.5 JS15 8.38 3.26 65.1 3.51
    2016.5 JS10 11.49 2.83 110.15 2.24
    2016.5 JS26 10.17 1.64 49.51 4.09
    2016.5 JS36 12.76 2.67 105.47 5.02
    2016.5 JS09 10.97 0.89 34.22 3.21
    2016.5 JS05 10.15 3.45 61.02 3.55
    2016.6 JS16 5.14 −2.08 215.45 3.92
    2016.5 JS17 9.37 1.35 83.75 4.35
    2016.5 JS18 8.13 0.48 40.17 3.57
    2016.5 JS19 7.36 3.60 37.92 5.02
    2016.5 JS20 9.13 4.03 96.45 3.67
    2016.5 JS31 8.76 3.63 42.72 4.36
    2016.5 JS33 9.12 3.12 51.70 3.60
    2016.5 JS21 7.11 1.29 168.30 3.42
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    样品测试结果(表2)显示,研究区内岩溶水的DO浓度在2.24~5.02 mg·L−1之间,均值为3.82 mg·L−1,DO浓度在此范围内,反硝化作用速率较低,对岩溶水中硝酸盐的氮同位素影响很小[20]。另外,δ15N和 NO3 浓度关系如图4所示,随着δ15N值逐渐增加, NO3 浓度没有随之降低,两者相关性较差,且δ15N与δ18O的比值不等于2∶1(图5)。由此可见,研究区内反硝化作用并不强烈,δ15N与δ18O测试数据无需校正,可直接用来判断硝酸盐的来源。

    图  4  δ15N与 NO3 的相关关系图
    Figure  4.  Relationship between δ15N- NO3 and NO3
    图  5  δ15N与δ18O的相关关系图
    Figure  5.  Relationship between δ15N- NO3 and δ18O - NO3

    将测试数据投影到N、O 同位素的典型值域图上(图6),大部分点落于动物粪便与污水区域,部分点投影位置与土壤有机氮区域重叠。结合污染源调查情况,研究区内岩溶水中硝酸盐主要污染来源是动物粪便与污水、土壤有机氮,其次是化肥中的NH +4

    图  6  研究区 NO3 δ15N与δ18O值特征分布图[5,13]
    Figure  6.  Distribution of nitrate, nitrogen and oxygen isotope characteristics in study area

    利用IsoSource模型计算研究区内各采样点硝酸盐污染来源的贡献率(表3),其中动物粪便与污水来源贡献率最大,均值达到 51.07%;其次是土壤有机氮和化肥,均值分别为25.21%、23.71%。市区东部羊头峪以东一带与市区西南部井家沟至仲宫一带采样点的硝酸盐污染来源贡献率存在较明显的差异。

    表  3  研究区硝酸盐污染来源贡献率计算结果一览表
    Table  3.  Proportions of nitrate pollution sources in the study area
    编号 污水/% 土壤/% 化肥/%
    东部 JS15 51 13 36
    JS10 68 22 10
    JS26 55 32 13
    JS36 75 25 0
    JS09 57 41 2
    JS05 63 13 24
    西部 JS16 9 63 28
    JS17 49 34 17
    JS18 38 41 21
    JS19 46 8 46
    JS20 59 6 35
    JS31 55 9 36
    JS33 55 15 30
    JS21 35 31 34
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    市区东南部区域硝酸盐的来源以动物粪便与污水为主,大多数样品动物粪便与污水来源比例在50%以上,均值为61.50%;土壤有机氮和化肥中的NH +4 来源的比例相对较小,土壤有机氮来源比例均值为24.33%,化肥中的NH +4 来源比例均值为14.16%。其分布规律与该区域的实际情况密切相关:据调查,研究区东南部山区工业企业污染源较少,主要污染源为污水(包括降水对固体废物的淋滤产生的淋滤液)和面源生活污染;该区地势较高,农田分布较少,化肥施用量较少,因此化肥来源的比例不高;东南部岩溶水含水岩组主要为寒武纪炒米店组-奥陶纪马家沟组,其岩性为厚层纯灰岩、灰质白云岩、白云质灰岩、白云岩和泥质灰岩,岩溶裂隙发育,且彼此连通,导水性强,局部地段有灰岩裸露,这极易造成污染物进入岩溶水含水层,引起岩溶水污染。市区取样点位于山前垃圾污染源条带的下游,降雨带来的垃圾滤液对该地段影响较大;直接补给区分布多个渗漏带,这为大气降水入渗提供了更加有利的条件,也为污染物迁移提供通道,通常在降水多的情况下,污染物进入含水层的量增加,地下水中污染物的含量增加,污染程度加重;另外,市区东部的部分排污河道中的污水渗入包气带,从而进入潜水含水层,入渗到岩溶水含水层中。

    西南部区域硝酸盐主要污染源为农业活动和面源生活污染。硝酸盐来源贡献率由南部向北部山前平原发生明显变化。南部山区的样品,土壤有机氮来源比例较大,均值为46%;其次是动物粪便与污水,比例均值为32%;化肥比例相对较小,均值为22%,这与山区农田分布较少有关。至直接补给区,沟谷至山前地带农业耕种较为集中,化肥施用量较多,化肥中NH +4 来源比例升高,均值为36%;同时该地段居民区较多,污水排放量较大,区内分布大涧沟渗漏带、邵而—展村渗漏带等多个渗漏带,污染物极易沿岩溶裂隙进入岩溶水含水层,随着地下水径流方向迁移。

    (1)本次δ15N、δ18O同位素岩溶水水样沿地下水水流方向选取,根据δ15N、δ18O值的分布特征确定研究区内硝酸盐主要污染来源为:动物粪便与污水、土壤有机氮、化肥中的NH +4

    (2)采用IsoSource模型定量计算各污染来源的贡献率。其中动物粪便与污水来源贡献率最大,均值达到51.07%;其次是土壤有机氮和化肥,均值分别为25.21%、23.71%,表明人类活动是该区域地下水中硝酸盐升高的主要因素。

    (3)市区东南部与西南部采样点的硝酸盐污染来源比例存在较明显的差异。东部区域硝酸盐的来源以动物粪便与污水为主;西南部区域硝酸盐主要来源除动物粪便与污水外,化肥中的NH +4 来源比例升高,从南向北土壤有机氮来源逐渐转变为山前平原的化肥来源。

  • 图  1  泉域水文地质略图

    Figure  1.  Hydrological geological map

    图  2  采样点分布图

    Figure  2.  Sampling sites in the study area

    图  3  岩溶水硝酸盐浓度分区图(mg·L-1)

    Figure  3.  Nitrate concentration distribution in the study area(mg·L-1)

    图  4  δ15N与 NO3 的相关关系图

    Figure  4.  Relationship between δ15N- NO3 and NO3

    图  5  δ15N与δ18O的相关关系图

    Figure  5.  Relationship between δ15N- NO3 and δ18O - NO3

    图  6  研究区 NO3 δ15N与δ18O值特征分布图[5,13]

    Figure  6.  Distribution of nitrate, nitrogen and oxygen isotope characteristics in study area

    表  1  岩溶水 NO3 浓度测试结果统计(mg·L−1

    Table  1.   Test results of nitrate concentration (mg·L−1)

    最大值 最小值 均值 标准差 变异系数
    2016年枯水期 215.45 3.47 62.93 50.65 0.80
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    表  2  岩溶水硝酸盐氮氧同位素水样测试结果(2016年枯水期)

    Table  2.   Test results of nitrogen and oxygen isotopes during the dry season of 2016

    采样时间 编号 δ15N‰ δ18O‰ NO3/mg·L−1 DO/mg·L−1
    2016.5 JS15 8.38 3.26 65.1 3.51
    2016.5 JS10 11.49 2.83 110.15 2.24
    2016.5 JS26 10.17 1.64 49.51 4.09
    2016.5 JS36 12.76 2.67 105.47 5.02
    2016.5 JS09 10.97 0.89 34.22 3.21
    2016.5 JS05 10.15 3.45 61.02 3.55
    2016.6 JS16 5.14 −2.08 215.45 3.92
    2016.5 JS17 9.37 1.35 83.75 4.35
    2016.5 JS18 8.13 0.48 40.17 3.57
    2016.5 JS19 7.36 3.60 37.92 5.02
    2016.5 JS20 9.13 4.03 96.45 3.67
    2016.5 JS31 8.76 3.63 42.72 4.36
    2016.5 JS33 9.12 3.12 51.70 3.60
    2016.5 JS21 7.11 1.29 168.30 3.42
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    表  3  研究区硝酸盐污染来源贡献率计算结果一览表

    Table  3.   Proportions of nitrate pollution sources in the study area

    编号 污水/% 土壤/% 化肥/%
    东部 JS15 51 13 36
    JS10 68 22 10
    JS26 55 32 13
    JS36 75 25 0
    JS09 57 41 2
    JS05 63 13 24
    西部 JS16 9 63 28
    JS17 49 34 17
    JS18 38 41 21
    JS19 46 8 46
    JS20 59 6 35
    JS31 55 9 36
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    JS21 35 31 34
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出版历程
  • 收稿日期:  2021-09-23
  • 网络出版日期:  2023-01-06
  • 刊出日期:  2022-12-25

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